Betriebsstrategien für Brenngaserzeugungssysteme zur Anwendung in HT-PEFC-Hilfsstromaggregaten

  • Operating strategies for fuel processing systems for application in HT-PEFC auxiliary power units

Krekel, Daniel; Stolten, Detlef (Thesis advisor); Wagner, Hermann-Josef (Thesis advisor)

Jülich : Forschungszentrum Jülich GmbH, Zentralbibliothek (2017)
Buch, Doktorarbeit

In: Schriften des Forschungszentrums Jülich. Reihe Energie & Umwelt 356
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource (IX, 265 Seiten) : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, RWTH Aachen University, 2016

Kurzfassung

Das Thema der Arbeit war die Konzipierung einer Betriebsstrategie für Brenngaserzeugungssysteme in Kombination mit einer Hochtemperatur-Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (HT-PEFC). Der Fokus der Betriebsstrategie lag darauf, den Edelmetallkatalysator des Wassergas-Shift-Reaktors (WGS) vor Deaktivierung zu schützen. Die methodische Vorgehensweise sah die Erforschung des Themas auf zwei Ebenen vor. Der Schwerpunkt lag auf der experimentellen Untersuchung auf System- und Katalysatorebene. Diese Arbeit wurde durch Modellrechnungen ergänzt. Die experimentellen Ergebnisse identifizierten eine hohe Raumgeschwindigkeit ab 45000 1/h als ersten Grund für einen beschleunigten Aktivitätsverlust des Katalysators. Hervorgerufen wurde die Degradation vermutlich durch eine Blockade der aktiven Zentren durch Reformatkomponenten oder Reaktionszwischenprodukte wie Karbonate/ Formiate. Der zweite Deaktivierungsgrund war ein unvollständiger Kraftstoffumsatz im autothermen Reformer (ATR). Höhere Kohlenwasserstoffe führten zu Nebenreaktionen auf dem WGS-Katalysator und bewirkten einen erhöhten CO-Gehalt sowie beschleunigte Deaktivierung. Die Betriebsstrategie beinhaltet neue Methoden, um den Kraftstoffumsatz während des An-/ Abfahrens zu verbessern. Mit den ursprünglichen Methoden konnten mehrere tausend ppmv höherer Kohlenwasserstoffe beobachtet werden. Die neuen Strategien reduzierten die Konzentrationen beim Anfahren bis zu einem Faktor von 10, beim Abfahren bis zu Faktor 400. Weiterhin wurde der ursprünglich eingesetzte Katalysator A durch einen zweiten Katalysator B ersetzt, der sich als deutlich aktiver und stabiler herausgestellt hatte. Als dritter Bestandteil der neuen Betriebsstrategie wurden Regenerationsmethoden erarbeitet. Ein kurzzeitiges Spülen (≈5 min) des WGS-Reaktors nach dem Abfahren des Systems mit 80 lN/h Luft bei ≈200 °C war ausreichend, um den Katalysator stets vollständig zu regenerieren. Das neue Betriebskonzept konnte anhand von Tageslastprofilen mit dem Kraftstoff HC-Kerosin validiert und der CO-Grenzwert der HT-PEFC von 1,2 Vol.-% (trocken) eingehalten werden. Bei drei weiteren Dieselkraftstoffen war die Validierung nicht durchweg möglich. Zukünftig muss das Katalysatorvolumen in der Hochtemperatur-Shift-Stufe (HTS) verdoppelt werden, um die Raumgeschwindigkeit zu senken und die auftretende Deaktivierung zu verlangsamen. Abseits davon zeigte Katalysator B auch nach ≈500 h Systembetrieb mit 20 An-/ Abfahrzyklen, Konzentrationen an höheren Kohlenwasserstoffen bis 3200 ppmv sowie zahlreichen Temperaturspitzen bis 763 °C keine Anzeichen einer irreversiblen Alterung. Die Integration der Systemkomponenten Brennstoffzelle und Katalytbrenner in die neue Betriebsstrategie ist unproblematisch und kann ohne Anpassung erfolgen. Ergänzend konnten die Modellrechnungen offenlegen, dass sich eine energetische Nutzung der Reaktorabwärme nach dem Betriebsstopp anbietet. Mittels des Katalytbrenners kann eine Warmwassermenge von 10 kg/h für 150 min bereitgestellt werden. Die ausgearbeitete Betriebsstrategie bildet die Basis für einen Langzeitbetrieb ohne Leistungsverluste und ist der Impuls für weitere Arbeiten am Brenngaserzeugungssystem.

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