Exothermal behavior of zeolites in exhaust aftertreatment systems

  • Exotherme Eigenschaften von Zeolithen in der Abgasnachbehandlung

Muthukaruppan, Arun Palaniappan; Pischinger, Stefan (Thesis advisor); Schulte, Horst (Thesis advisor)

Aachen (2020)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020

Kurzfassung

Die exotherme Sorption von Wasser an Zeolithen, wie sie in Kraftfahrzeug-Abgasnachbehandlungssystemen verwendet werden, bietet die Möglichkeit die Kaltstartemissionen zu reduzieren und beschädigte Katalysatoren zu erkennen. Kommerzielle Cu-ZSM-5 Proben wurden Bedingungen ähnlich derer im Kraftfahrzeug mit Hilfe eines Laborgasprüfstandes untersucht, um die Wassersorption zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten einen positiven Einfluss des imprägnierten Kupfers auf die Wasserspeicherfähigkeit. Weiterhin konnte das Sorptionsgleichgewicht anhand des Konzepts eines Adsorptionspotentials gut beschrieben werden und mit Hilfe einer zwei Komponenten Dubinin-Ashtakov-Gleichung sehr genau modelliert werden. Die Kinetik konnte anhand eines Vier-Stellen-Kinetikmodells mit nicht aktiviertem Sorptionsvorgang und aktiviertem Desorptionsvorgang genau modelliert werden. Ein Modell, bestehend aus dem Gleichgewichtsmodell und dem Kinetikmodell, konnte sowohl gegen Laborgasprüfstandsmessungen als auch gegen Fahrzeugmessungen validiert werden. Maßnahmen zur Erhöhung der Exothermie wurden auf dem Laborgasprüfstand untersucht und die Ergebnisse in das obige Modell integriert. Numerische Untersuchungen mit dem validierten Modell zeigen ein begrenztes Potential die Emissionen durch die exotherme Sorption zu senken. Die Dynamik des WLTC Zyklusses und die Eigenschaften von Cu-ZSM-5 verschleppen die exotherme Wärme über die Zeit und somit sinken die Maximaltemperaturen im Katalysator. Eine Verdreifachung der Zeolithbeladung in Zusammenhang mit einer Wassereinspritzung in das Abgas zur Erhöhung der Wasserkonzentration auf 10 % könnte die Kaltstart-NOx-Zyklusemissionen im WLTC um 5 % senken. Dies geht jedoch mit einem erhöhten Abgasgegendruck einher, da der Strömungswiderstand des Katalysators im betrachteten Bereich linear mit der Zeolithbeladung steigt. Des Weiteren zeigten die Laborgasprüfstandsuntersuchungen eine bessere Korrelation zwischen der Exothermie und dem Katalysatorverschlechterungsgrad durch Alterung als herkömmliche Indikatoren wie der NOx-Umsatzrate oder der Light-Off Temperatur des Katalysators. Eine exothermiebasierte Katalysator-überwachung ist robuster und preisgünstiger als die oben genannten, herkömmlichen Methoden. Dieses Konzept wurde in einen Algorithmus implementiert und mit Hilfe eines Rapid Control Prototyping Systems in einem Fahrzeug geprüft. Dabei wurden SCR-Systeme unterschiedlicher Verschlechterungsgrade erfolgreich erkannt. Die immer häufigere Nutzung von Zeolithen in Abgasnachbehandlungssystemen könnte eine Übertragung dieses Prinzips auf andere Katalysatortypen ermöglichen.

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