Fenton’s chemistry in biorefineries

  • Fenton-Prozesse in Bioraffinerien

Keller, Robert Gregor; Wessling, Matthias (Thesis advisor); Goetheer, Earl (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021)
Buch, Doktorarbeit

In: Aachener Verfahrenstechnik Series 14 (2021)
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Kurzfassung

Die derzeitige auf fossilen Rohstoffen basierende Wirtschaft verursacht einen hohen Ausstoß an Treibhausgasen wie Kohlenstoffdioxid. Als technologische Alternativen können Bioraffinerien und sogenannte Power-to-X Prozesse eingesetzt werden. Der kommerzielle Durchbruch von Bioraffinerien wird bislang durch Hemmnisse wie hohe Investitionskosten durch den Einsatz korrosiver Medien, oder auch durch den Einsatz toxischer Lösungsmittel und nicht integrierter komplexer Prozesse verhindert. In der vorliegenden Dissertationsschrift wird ein integrierter Bioraffinerieprozess untersucht, welcher auf grünen Lösemitteln basiert, eine chemische Ligninnutzung untersucht und die Cellulosedepolymerisierung mittels einem elektrochemischen Verfahren behandelt. Ausgehend von Buchenholz wurde Lignin mit hydrotropen Lösemitteln und sogenannten “Deep Eutectic Solvents” extrahiert. Anschließend wurde das Lignin unter Einsatz des Fenton-Prozesses in der hydrotropen Lösung depolymerisiert und die entstehenden Produkte in situ extrahiert. Der Fenton-Prozess wurde in seiner elektrifizierten Variante, dem sogenannten electro-Fenton, für die Depolymerisierung von Cellulose eingesetzt. Eine gekoppelte Membranstufe ermöglichte eine in situ Abtrennung des Zielmoleküls Glukose. Der Einsatz von “Deep Eutectic Solvents” und hydrotropen Lösungen ermöglichte Ligninextraktionsausbeuten von bis zu 80%. Die höchsten Ausbeuten konnten bei hohen Temperaturen von 120 und 200 °C und einer kleinen Holzspangröße erzielt werden. Das mittels Hydrotropen extrahierte Lignin wurde im Lösemittel selber zu Aromaten depolymerisiert. Auch mit einer in situ Extraktion der werthaltigen Produkte blieb deren Ausbeute gering. Das Hauptprodukt der Fenton-Depolymerisation waren organische Säuren mit einer Ausbeute von bis zu 30%. Bei der Depolymerisation von Cellobiose mittels electro-Fenton-Prozess entstand Glukose mit einer Selektivität von maximal 30%. Cellobiose wurde als Modellsubstanz für Cellulose eingesetzt. Mit fortschreitender Reaktionsdauer sank die Selektivität, da die reaktiven OH-Radikale des Fenton-Prozesses das Produkt Glukose abbauten. Simulationen und Experimenten zeigten, dass eine in situ Abtrennung der Glukose mittels Nanofiltration eine konstant hohe Selektivitätunter Rückhalt des Eduktes Cellobiose und des Eisenkatalysators ermöglichen kann. Diese Arbeit verdeutlicht die Notwendigkeit integrierter Prozesse in Bioraffinerien. Elektrochemische Prozesse, elektrifiziert durch erneuerbare Energien, können in Bioraffinerien integriert werden und zur Sektorkopplung beitragen. Mittels Fenton-Prozess können Polymere wie Lignin oder Cellulose zu werthaltigen Produkten abgebaut werden, allerdings sollte ein starker Fokus auf die in situ Abtrennung eben dieser gelegt werden.

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